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論文

Technetium separation for future reprocessing

朝倉 俊英; 宝徳 忍; 伴 康俊; 松村 正和; 森田 泰治

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(3), p.271 - 274, 2005/12

PUREX技術に基づいたTcの抽出分離試験を、燃焼度44GWd/tの使用済ウラン燃料を用いて行った。試験結果を、シミュレーションコードESSCAR(Extraction System Simulation Code for Advanced Reprocessing)を用いて検討した。TBP抽出によって、Tcを溶解液からほぼ定量的に抽出し、高濃度硝酸スクラブによって抽出されたTcを定量的に回収できることを示した。さらに、Tcの抽出機構では、ZrとUとの共抽出効果が支配的な要因であることをESSCARコードによる計算結果から示した。

論文

高温ガス炉燃料の再処理技術

角田 淳弥; 植田 祥平; 國富 一彦; 吉牟田 秀治*; 沢 和弘

日本原子力学会和文論文誌, 2(4), p.546 - 554, 2003/12

1000$$^{circ}$$C近い高温の核熱が得られる高温ガス炉は、高温から低温まで、さまざまな形態で熱エネルギーの利用が可能で、例えば、ガスタービンによる高効率な発電,クリーンなエネルギー源として有望視されている水素の製造等、原子力エネルギー利用分野の拡大の可能性を秘めている。日本原子力研究所では、高温工学試験研究の中核施設としての役割を担い、高温ガス炉技術基盤の確立と高度化並びに高温工学に関する先端的基礎研究を目的としたHTTR計画を進めている。高温ガス炉では、燃料として被覆燃料粒子が用いられる。高温ガス炉燃料の再処理には、燃料核を取出す前処理が必要で、前処理技術としてジェットグラインド法を考案した。前処理後はピューレックス法を適用することにより、再処理が可能である。本論文は、高温ガス炉燃料の再処理について記述したもので、黒鉛ブロックの廃棄方法について予備検討を行った結果も併せて示した。

論文

Extraction behavior of TRU elements in the nuclear fuel reprocessing

宝徳 忍; 朝倉 俊英; 峯尾 英章; 内山 軍蔵

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.313 - 316, 2002/11

PUREXプロセスの抽出工程における放射性核種の閉じ込め性に関する研究を行い、工程内でのウラン,プルトニウム及びほかのTRU元素の移行挙動の調査を行った。使用済燃料試験をNUCEFの再処理プロセス試験設備を使用し、3台の抽出機によって、ウラン,プルトニウムなどの濃度分布データを取得した。その結果、ウラン,プルトニウム,アメリシウムについてはその99%以上が想定された製品溶液中に移行したが、ネプツニウムはそれぞれの製品溶液中に分散した。(抽出残液に11%,FP溶液に23%,Pu溶液に36%,U溶液に30%)、また、この結果を計算コードによってシミュレーションしたところ、概ね実験結果と一致したが、一部の工程で実験結果と若干の差が見られた。これらについては、さらに計算結果が一致するよう、今後考察を行う必要がある。

論文

Long-lived nuclide separation for advancing back-end fuel cycle process

内山 軍蔵; 峯尾 英章; 朝倉 俊英; 宝徳 忍; 飯塚 勝*; 藤崎 進; 磯貝 光; 伊東 芳紀*; 佐藤 真人; 細谷 哲章

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.925 - 928, 2002/11

将来の核燃料サイクル技術として、長寿命核種の高度分離機能を有する再処理プロセスの開発を行っている。同プロセスは、5つの主要な技術から構成され、(1)燃料溶解オフガスからの炭素-14及びヨウ素-129の除去,(2)n-ブチルアルデヒドによるNp(VI)の選択還元分離,(3)高濃縮硝酸によるTc(VII)分離,(4)共除染工程抽出残液からのAmの固体吸着分離,(5)n-ブチルアミンによる溶媒洗浄の各技術である。長寿命核種の高度分離機能を可能とする再処理プロセスの使用済燃料を用いた分離原理確認試験を行った。本報告ではそれらの主要成果を述べる。

論文

使用済核燃料の革新的再処理プロセス技術の開発

内山 軍蔵; 峯尾 英章; 朝倉 俊英; 宝徳 忍

日本機械学会第8回動力・エネルギー技術シンポジウム講演論文集, p.483 - 488, 2002/00

2020年頃の実用化を目指し、開発が進められている低減速スペクトル炉(軽水炉技術ベース)に対応した核燃料リサイクル技術として、大幅な経済性の向上,放射性廃棄物の低減などが可能な革新的再処理プロセスを開発している。本報告では、革新的再処理プロセスの要素技術,技術開発の現状,プロセス予備評価などについて述べる。

論文

Advanced technologies for long-lived nuclides separation in reprocessing

内山 軍蔵; 峯尾 英章; 朝倉 俊英; 宝徳 忍

Proceedings of International Conference on Back-End of the Fuel Cycle: From Research to Solutions (GLOBAL 2001) (CD-ROM), 8 Pages, 2001/09

次世代燃料サイクルプロセスとして高度化再処理プロセス(PARCプロセス)の開発を進めている。同プロセス主要技術は(1)燃料溶解オフガスからのC-14及びI-129の除去,(2)n-ブチルアルデヒドによるNp(VI)の選択還元及び高濃度硝酸によるTc-99逆抽出,(3)iso-ブチルアルデヒドによるPu(IV)の選択還元,(4)共除染工程抽出残液からのAmの固体吸着分離及び(5)n-ブチルアミンによる溶媒洗浄の各技術である。長寿命核種の高度分離を可能とするPARCプロセスの性能確認試験を燃焼度44,000MWD/tUの使用済燃料を用いて実施した。本報告ではその主要な結果について述べる。

論文

PARC process for an advanced PUREX process

内山 軍蔵; 峯尾 英章; 宝徳 忍; 朝倉 俊英; 亀井 一成; 渡辺 眞樹男; 中野 雄次*; 木村 茂; 藤根 幸雄

Progress in Nuclear Energy, 37(1-4), p.151 - 156, 2000/12

 被引用回数:10 パーセンタイル:54.14(Nuclear Science & Technology)

将来の再処理技術として廃棄物発生量の低減と経済性の向上を可能とする高度化再処理プロセスの開発を行っている。本報告はPUREXプロセスをベースとして開発している高度化再処理プロセス(PARCプロセス)の概要と使用済燃料を用いて行った同プロセスの実証試験の結果について報告する。

論文

Management of minor long-lived nuclides in nuclear fuel reprocessing

内山 軍蔵; 峯尾 英章; 朝倉 俊英; 宝徳 忍; 亀井 一成; 渡辺 眞樹男; 藤根 幸雄

Proceedings of 12th Pacific Basin Nuclear Conference (PBNC 2000), Vol.1, p.531 - 538, 2000/00

高度化再処理プロセスとして開発しているPARCプロセスの使用済燃料を用いた実証試験の結果について報告する。放射性廃棄物発生量低減、経済性向上などを可能とするPARCプロセスの主要分離技術であるn-ブチルアルデヒドによるNp6価の5価への選択還元及びブチルアミンによる溶媒洗浄などについて、フローシート試験結果を述べる。

論文

Reduction of minor nuclides in nuclear fuel reprocessing

内山 軍蔵; 峯尾 英章; 朝倉 俊英; 宝徳 忍; 亀井 一成; 渡辺 眞樹男; 藤根 幸雄

Proceedings of 2nd International Conference on Safewaste 2000, Vol.2, p.689 - 700, 2000/00

高度化再処理プロセス(PARCプロセス)の使用済燃料試験をNUCEFにおいて実施した。試験の結果、ウラン及びプルトニウム共存下で選択的にネプツニウムを還元分離する技術として開発しているn-ブチルアルデヒドの有効性を確認することができた。また、ブチルアミン化合物が塩フリー溶媒洗浄剤として所要の洗浄性能を有していることを確認した。

論文

Development of treatment technology for carbon-14 in dissolver off-gas of spent fuel

峯尾 英章; 八木 知則; 高橋 昭*; 内山 軍蔵; 藤根 幸雄

Proc. of 7th Int. Conf. on Radioactive Waste Mamagement and Environmental Remediation (ICEM '99)(CD-ROM), 3 Pages, 1999/00

高度化再処理プロセスPARCの重要な機能である、環境への影響低減化技術の1つとして、炭素-14を二酸化炭素として吸着する技術の開発を行っている。天然モルデナイト、水素化モルデナイト及び改質水素化モルデナイトの二酸化炭素吸着容量を破過曲線の測定により取得し比較した。使用した二酸化炭素の濃度は350ppmで、NO$$_{x}$$ガスの濃度を0.05~1%に設定した。実験の結果、天然モルデナイトと2mol/l水酸化ナトリウム水溶液で改質した水素化モルデナイトが高い吸着容量を示すことがわかった。NO$$_{x}$$ガスの濃度を1%までに増加させると、試験対象とした吸着材すべての吸着容量は減少した。

論文

Spent fuel test of an advanced PUREX process:PARC

峯尾 英章; 内山 軍蔵; 宝徳 忍; 朝倉 俊英; 木原 武弘; 中野 雄次*; 亀井 一成; 木村 茂; 高橋 昭*; 八木 知則; et al.

Proc. of Int. Conf. on Future Nuclear Systems (GLOBAL'99)(CD-ROM), 7 Pages, 1999/00

PUREXプロセスの簡素化による経済性の向上及び廃棄物発生量の低減、ならびにテクネチウム-99、ヨウ素-129、ネプツニウム-237のような長寿命放射性核種の分離、閉じ込め機能による放射性廃棄物の長期毒性の低減を可能にする高度化再処理プロセスPARCの開発を行っている。ヨウ素-129の処理を含めたPARCフローシートの使用済燃料を用いた試験を開始した。その結果、銀添着シリカゲルは、ヨウ素-129を効果的に吸着することがわかった。また、ブチルアルデヒドを用いた抽出試験では、この試薬がウラン、プルトニウム共存下におけるネプツニウム(VI)の還元剤として有効に働くことがわかった。テクネチウムは高い濃度の硝酸によって分離されることがわかった。

論文

Management of neptunium and technetium in an advanced PUREX process

内山 軍蔵; 宝徳 忍; 渡辺 眞樹男; 亀井 一成; 峯尾 英章; 中野 雄次*; 木村 茂; 朝倉 俊英; 藤根 幸雄

Proceedings of 7th International Conference on Radioactive Waste Management and Environmental Remediation (ICEM '99) (CD-ROM), p.5 - 0, 1999/00

TRU廃棄物等の発生量の低減及び経済性の向上を目的として再処理プロセスの高度化研究を行っている。本報告では、高度化PUREXプロセス(PARCプロセス)における長寿命核種(NpとTc)の抽出分離挙動について述べる。

論文

Reduction of neptunium (VI) by butyraldehyde isomers in nitric acid solution

内山 軍蔵; 宝徳 忍; 藤根 幸雄; 前田 充

Nuclear Technology, 122(2), p.222 - 227, 1998/05

 被引用回数:17 パーセンタイル:77.77(Nuclear Science & Technology)

硝酸溶液中におけるネプツニウム(VI)とブチルアルデヒド異性体との反応速度データを取得した。イソ-ブチルアルデヒドはノルマル-ブチルアルデヒドよりも、Np(VI)に対して強い還元力を有していることが分かった。また、Np(VI)のブチルアルデヒド異性体による還元反応速度はNp(VI)、ブチルアルデヒド及び硝酸の各濃度の一次に比例することが分かった。

報告書

再処理溶液系におけるTRU元素の原子価状態評価モデル

内山 軍蔵; 藤根 幸雄; 吉田 善行; 前田 充; 本山 聡*

JAERI-Research 98-005, 20 Pages, 1998/02

JAERI-Research-98-005.pdf:0.63MB

再処理溶液系にかけるTRU元素の原子価状態評価モデルを開発した。本モデルの基本式は(1)物質収支式、(2)酸化還元平衡式、(3)反応速度式、(4)電荷中性式の4式である。本モデルは酸化還元平衡(定常)状態あるいは非定常状態にある溶液系を計算対象としている。本モデルにより、高放射線下及び多成分系のために測定が困難なTRU元素等の原子価状態を、元素濃度、電極電位、硝酸濃度、酸化還元試薬濃度、温度などの比較的容易に測定が可能な溶液データをもとに推測することができる。

論文

Destruction of butyraldehyde isomers using silver catalyzed electrochemical oxidation

内山 軍蔵; 藤根 幸雄

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 230(1-2), p.105 - 109, 1998/00

 被引用回数:3 パーセンタイル:31.85(Chemistry, Analytical)

ブチルアルデヒド異性体の銀触媒電解酸化について研究した。本研究では、n-及びiso-ブチルアルデヒドの分解速度と銀触媒濃度、硝酸濃度、酸化電位及び温度との関係について述べる。硝酸濃度3M、銀触媒濃度0.1M、酸化電位1.6V(対飽和化カロメル電極)、温度50$$^{circ}$$Cにおいて、0.015Mn-ブチルアルデヒドの99%以上が約50分の電解時間で酸化分解することがわかった。本研究で得られた結果は、硝酸水溶液中のブチルアルデヒド異性体を銀触媒電解酸化法により分解処理できることを示した。

論文

Extraction behaviors of uranium, plutonium, neptunium and technetium in PARC process

内山 軍蔵; 朝倉 俊英; 宝徳 忍; 藤根 幸雄

Proc. of 5th Int. Nucl. Conf. on Recycling, Conditioning and Disposal (RECOD '98), 1, p.393 - 400, 1998/00

本研究では、長寿命核種(Np,Pu,Am,Cm,$$^{99}$$Tc$$_{1}$$,$$^{14}$$C及び$$^{129}$$I)の分離制御性を向上させた高度化再処理プロセス(PARCプロセス)について検討した。PARCプロセスでは、分解性有機化合物を分離制御技術として使用する。Np分離工程では、n-ブチルアルデヒドをNp(VI)のNp(V)への還元剤として、U/Pu分配行程では、iso-ブチルアルデヒドをPu(IV)のPu(III)への還元剤として、それぞれ用いる。溶媒洗浄工程ではブチルアミン炭酸塩を用いる。これら有機化合物の有効性を調べるため化学フローシート実験を行い、U,Pu,Np,Tcなどの抽出挙動を測定した。

論文

Development of a new neptunium separation process by using photochemical reduction in nuclear fuel reprocessing

内山 軍蔵; 木原 武弘; 宝徳 忍; 藤根 幸雄; 前田 充

Radiochimica Acta, 81(1), p.29 - 32, 1998/00

核燃料再処理工程において、ネプツニウムを6価(Np(VI))から5価(Np(V))に光還元することで選択的に効率良く分離するプロセスについて検討した。実験は、Np(VI)-U(VI)-30%TBP(リン酸トリブチル)-70%$$eta$$DD($$eta$$-ドデカン)-3M硝酸溶液系で行い、Np(VI)の還元率及び分離率を測定した。光化学セルを組み込んだミキサセトラ型抽出器を用いた、UとNpの相当分離実験において、Uとともに供給したNpの約90%がNp(V)に光還元され、また水相に抽出されて、ウランと分離された。本実験の結果は、Np(VI)を光還元的Np(V)にし、U等と分離する方法として有効であることを示している。

論文

The Separation of neptunium and technetium in an advanced Purex process

内山 軍蔵; 朝倉 俊英; 宝徳 忍; 藤根 幸雄

Solvent Extr. Ion Exch., 16(5), p.1191 - 1213, 1998/00

TRU廃棄物発生量の低減及び環境放出放射量の低減を可能とするピューレックス法再処理プロセスの高度化研究を行っている。本報告は、共除染工程とU/Pu分配工程との間に新たにNp分離とTc分離の工程を設けた改良ピューレックスプロセスについて述べる。Np分離工程では、塩フリー有機還元剤$$eta$$-ブチルアルデヒドを、またTc分離工程では、高濃度硝酸をそれぞれ用いる。同分離プロセスの有効性をケミカルフローシート実験により確認した。

論文

Distribution of nitrous acid between tri-n-butyl phosphate/n-dodecane and nitric acid

内山 軍蔵; 宝徳 忍; 藤根 幸雄

Solvent Extr. Ion Exch., 16(5), p.1177 - 1190, 1998/00

 被引用回数:9 パーセンタイル:48.14(Chemistry, Multidisciplinary)

硝酸-TBP(リン酸トリブチル)/nDD(希釈剤n-ドデカン)溶液系における亜硝酸の分配比を測定した。亜硝酸の分配比と水相中亜硝酸濃度及び硝酸濃度、有機相中ウラン濃度及びTBP濃度との関係を把握し、亜硝酸の抽出平衡反応の熱力学的平衡定数及び濃度定数(K=25)を得た。

論文

The Separation of neptunium and technetium in an advanced purex process

内山 軍蔵; 朝倉 俊英; 宝徳 忍; 藤根 幸雄

Solvent Extr. Ion Exch., 16(5), p.1191 - 1213, 1998/00

 被引用回数:14 パーセンタイル:57.75(Chemistry, Multidisciplinary)

再処理施設から発生するTRU廃棄物の減容及び環境放出放射線量の低減を目指した高度化再処理プロセス(PARCプロセス)を開発している。本報告は高度化再処理プロセスの概念及び分離原理の実証を目的として行った抽出実験結果について述べる。

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